近日,我校能源与动力学院极端条件热物理及能源系统团队唐大伟教授、蒋博副教授等在聚烯烃废塑料解聚和太阳能驱动甲烷干重整制氢领域取得重要进展,相关成果发表于《先进材料》(AdvancedMaterials)和《自然·通讯》(NatureCommunications),我校均为唯一通讯单位。太阳能驱动的甲烷干重整为合成气生产提供了一条节能且环保的途径。然而,该技术目前仍面临产率不足,稳定性差的问题。对此,本团队设计了一种具有不对称光响应结构的电子泵催化剂,该催化剂由钌纳米簇和镍单原子组成,在光照条件下可调控光生电子并克服不利的还原性环境,从而维持电子分布的不对称性。在光照下,电子泵催化剂在500°C和288,000h⁻¹的空速条件下实现了4.70molgcat⁻¹h⁻¹的合成气生成速率,较现有技术提升了约5倍,并在1500分钟内保持了优异的稳定性。实验与计算研究表明,这种不对称结构作为电子泵,能够实现定向电子转移并抑制电子-空穴复合,从而形成富电子的钌位点和缺电子的镍位点。这种界面电子配置为反应物的活化及关键中间体*CH3O的形成提供了有利的位点,从而改善了反应动力学。该工作为太阳能驱动反应的催化剂设计开辟了一条新路径,并为提高电子转移效率和促进反应物活化提供了机理依据。相关成果以“...